《鋼之鍊金術師》的主要聲優及其配音角色如下：
朴璐美（Romi Park）：配音愛德華·艾爾利克
釘宮理惠（Rie Kugimiya）：配音阿爾馮斯·艾爾利克
鷹森淑乃（Shunno Asamiya）：配音朵莉夏·艾爾利克
折笠富美子（Fumiko Orikasa）：配音莉莎·霍克愛
名冢佳織（Kana Hanazawa）：未提及具體角色
此外，還有一些美國聲優參與了該動畫的配音工作：
麥克茜·懷特黑德（Maxey Whitehead）：配音阿爾馮斯·艾爾利克
約翰·斯瓦西（John Swasey）：配音馮·霍恩海姆
亞倫·米切爾·迪斯穆克（Aaron Mitchell Dismuke）：配音馮·霍恩海姆（少年）
莉迪亞·麥凱（Lydia McKay）：配音特麗莎·艾爾利克
凱特琳·格拉絲（Kaitlyn Graham）：配音溫莉·洛克貝爾、莎拉·洛克貝爾
朱莉·埃里克森（Julie Erickson）：配音比拿可·洛克貝爾
喬爾·麥克唐納（Joel McDonald）：配音尤利·洛克貝爾
克里斯汀·M·奧汀（Christine M. Auten）：配音伊茲米·卡迪斯
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